«Вильярреал» основан в 1923 году. Благодаря основной форме желтой расцветки клуб получил прозвище «Желтая субмарина».
Впервые «Вильярреал» выбился в Ла Лигу только спустя 70 лет после ее появления – в 1998 году, однако в этом же сезоне вернулся в Сегунду. В 2005-м «подводники» играли в Лиге чемпионов, где заняли первое место в группе, забив за 6 матчей всего 3 мяча. Дойдя до полуфинала, команда уступила лондонскому «Арсеналу». К 2020 году успешная игра в ЛЧ-2005/06 – главное достижение клуба. Также «Вильярреал» трижды доходил до полуфинала Лиги Европы – в 2004, 2011 и 2016 годах.
С июля 2020 года «Вильярреалом» руководит Унаи Эмери – воспитанник клуба, который выиграл Лигу Европы с испанской «Севильей» три раза подряд. По результатам первой половины сезона 2020/21 команда Эмери занимает 4-е место в Ла Лиге и претендует на выход в Лигу чемпионов.